【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】色心是指晶體中的零維缺陷，它的本征空間對稱性破缺改變基體局部電子結(jié)構(gòu)，導(dǎo)致光吸收或發(fā)射。許多寬帶隙固體材料可作為色心的宿主，其基于量子限域耦合電子量子自由度的色心單光子發(fā)射，在量子計(jì)算、量子通訊和量子傳感等領(lǐng)域具有重要的應(yīng)用潛力。自2015年以來，以二維材料為宿主的單光子發(fā)射現(xiàn)象在過渡金屬硫化物和hBN中被發(fā)現(xiàn)，因其高光子提取效率和良好的可集成性，受到了高度的關(guān)注。然而，由于實(shí)驗(yàn)技術(shù)的限制，二維材料中色心的原子構(gòu)型至今仍是謎題。為了使量子技術(shù)走向應(yīng)用，研究穩(wěn)定的發(fā)射與局域晶體環(huán)境之間的關(guān)系是色心走向量子技術(shù)應(yīng)用的重要一步。這一目標(biāo)的實(shí)現(xiàn)面臨著重大技術(shù)挑戰(zhàn)，主要在于需要一種能夠在原子級尺度上關(guān)聯(lián)光學(xué)性質(zhì)與結(jié)構(gòu)的測量手段。
中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心表面物理實(shí)驗(yàn)室白雪冬研究員、王立芬副研究員近年來在原位電鏡方法開發(fā)方向取得了系統(tǒng)性的創(chuàng)新成果。2023年該團(tuán)隊(duì)通過發(fā)展原位冷凍電鏡技術(shù)，在立方冰形核結(jié)晶的微觀機(jī)制研究上取得原創(chuàng)性成果[Nature 617, 7959 (2023)]。最近，該團(tuán)隊(duì)在原位冷凍技術(shù)的基礎(chǔ)上，通過發(fā)展原位透射電鏡陰極熒光技術(shù)(STEM-CL)、結(jié)合機(jī)器學(xué)習(xí)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算，研究了單層WS2中不同類型缺陷對發(fā)光特性的影響，實(shí)現(xiàn)了色心原子級結(jié)構(gòu)和受激發(fā)光性能的精準(zhǔn)對應(yīng)。
結(jié)果表明，單層WS2中的硫空位對是發(fā)光最穩(wěn)定、亮度最高的色心構(gòu)型，并且具有較高的光子純度。相反，其他類型的缺陷(如單硫空位、硫空位鏈、鎢空位)會引發(fā)光譜不穩(wěn)定性，如光譜漂移和光譜漂白等現(xiàn)象，這些都會限制其在量子信息科學(xué)中的應(yīng)用。理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象一致，硫空位對形成的淺能級缺陷態(tài)位于導(dǎo)帶下方0.11eV處，這與實(shí)驗(yàn)中測得的660nm發(fā)光波長相符。這種識別發(fā)光缺陷的原位方法可以進(jìn)一步推廣應(yīng)用于其他光電材料中，用于建立單個缺陷與發(fā)光特性的關(guān)系，實(shí)現(xiàn)更精確的缺陷表征和性質(zhì)調(diào)控。
該研究利用球差電鏡中陰極熒光光譜技術(shù)高空間分辨的優(yōu)勢，首次揭示硫空位對是單層WS2中最優(yōu)色心構(gòu)型。相關(guān)研究成果以“Unveiling sulfur vacancy pairs as bright and stable color centers in monolayer WS2”為題在Nature Communications雜志上于2024年11月2日在線發(fā)表。中國科學(xué)院物理研究所白雪冬研究員、北京大學(xué)陳基研究員，物理所孟勝研究員、王立芬副研究員為共同通訊作者。物理所博士生孫華聰、楊慶博士、王建林博士、博士生丁銘超、北京大學(xué)本科生程謀陽為共同第一作者。文章合作者還有松山湖材料實(shí)驗(yàn)室許智研究員、中國科學(xué)院物理研究所王文龍研究員、北京大學(xué)劉開輝教授、劉磊副教授。該工作受到了國家自然科學(xué)基金委、中國科學(xué)院、科技部和中國科學(xué)院青促會的資助。
圖. hBN|WS2|hBN 垂直異質(zhì)結(jié)中缺陷發(fā)光性質(zhì)與原子結(jié)構(gòu)的關(guān)系
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