【儀表網 研發快訊】近日，南京大學現代工程與應用科學學院聶越峰教授與季殿祥副教授課題組在鎳基超導研究方面取得重要進展。研究團隊采用氧化物分子束外延(OMBE)技術，成功制備出Sr摻雜La?Ni?O?常壓超導薄膜，并首次系統繪制了雙層鎳氧化物的載流子摻雜超導相圖。
近年來，新型鎳基超導材料的出現為揭示非常規高溫超導機理提供了新契機，成為當今凝聚態物理的前沿熱點。其中，雙層鎳氧化物La?Ni?O?中超導轉變溫度超過了液氮溫度并展現出諸多與銅基超導體相異的特性，吸引了廣泛關注，我國科學家在該領域做出了系列重要貢獻。
在銅基和鐵基超導體中，載流子摻雜通過壓制反鐵磁基態誘導出高溫超導態，相圖中還可能出現贗能隙、向列相、奇異金屬態及費米液體行為等復雜現象。研究這些量子現象對揭示超導機理具有重要意義。然而，La?Ni?O?超導薄膜的制備面臨諸多挑戰，其超導態對外延制備參數及臭氧退火條件極為敏感。異價Sr²?離子的摻雜以及襯底產生的約-2%面內壓縮應變，進一步增加了制備難度。因此，La?Ni?O?的載流子調控相圖迄今尚未有相關報道。
材料制備突破
聶越峰教授課題組長期致力于發展基于氧化物分子束外延(OMBE)的單原子層精度可控的薄膜制備技術，并將其應用于鐵電、多鐵及高溫超導等量子材料研究中。本研究基于團隊在OMBE技術方面的長期積累，通過反射高能電子衍射(RHEED)原位實時監測與X射線衍射表征相結合，建立了高精度化學計量比校準與摻雜調控方法，并采用改進的逐層沉積工藝，制備出高質量Sr摻雜La?Ni?O?薄膜，并成功觀測到高溫超導態。
獨特的超導相圖
實驗研究表明，在SrLaAlO?襯底上外延生長的La???Sr?Ni?O?薄膜呈現出獨特的超導相圖。在0 ≤ x ≤ 0.21的摻雜范圍內，超導轉變溫度(Tc)隨摻雜濃度變化保持相對穩定，最優摻雜樣品的Tc約為42 K。隨著摻雜濃度繼續增加，Tc逐漸降低，形成不完整的穹頂狀相圖。這一特征與銅基超導體中通過空穴和電子摻雜可形成兩個獨立的完整穹頂相圖形成明顯區別。
圖1：Sr摻雜La?Ni?O?薄膜的結構表征、超導特性與相圖
外延應變對結構與物性的調控
通過原子分辨球差校正透射電鏡(STEM)表征，發現制樣過程引入的氧空位主要分布在NiO?平面內。這一分布特征與塊體單晶材料中氧空位主要位于層間頂角氧位點的現象存在顯著差異。理論計算表明，面內雙軸壓縮應變通過增強面內電子波函數交疊，提高了面內氧位點的庫侖排斥能，從而降低了該處氧空位的形成能。
研究還發現，外延壓縮應變導致Ni-O鍵長發生明顯變化：面內Ni-O鍵縮短，而面外Ni-O鍵伸長約4%。這種結構變化減弱了層間dz2軌道的耦合強度，為理解薄膜樣品與塊材超導轉變溫度的差異提供了一種可能的解釋。
該研究首次揭示了載流子摻雜La?Ni?O?超導薄膜中不完整穹頂狀的超導相圖特征，闡明了外延應變對氧空位分布和層間耦合的調控作用。這些結果為進一步理解鎳基超導機制提供了重要實驗基礎。后續工作可著重探索通過四價離子替代La3+構建完整相圖的可行性，并研究不同摻雜區間可能存在的競爭有序相。這些研究將有助于深化對鎳基超導機制的認識。
該項研究成果以"Superconductivity in Sr-doped La?Ni?O? thin films"為題發表于《自然·材料》(DOI: 10.1038/s41563-025-02327-2)。
南京大學現代工程與應用科學學院博士生浩波、王茂森、孫文杰以及香港理工大學應用物理系博士生楊洋為該論文的共同第一作者，聶越峰教授與季殿祥副教授為論文的共同通訊作者，周健教授為本工作提供了重要的理論支持。該工作得到了科技部國家重點研發計劃、國家自然科學基金、教育部“長江學者獎勵計劃”、國家自然科學青年基金、香港研資局優配研究金、江蘇省自然科學基金以及博士后創新人才支持計劃等項目的資助。南京大學固體微結構物理全國重點實驗室、人工微結構科學與技術協同創新中心、江蘇省功能材料設計原理與應用技術重點實驗室、香港理工大學應用物理系以及江蘇省物理科學研究中心對該研究給予了重要支持。
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