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          摘要鈣鈦礦量子點具有成本低、合成工藝簡單、光譜連續可調等多種優勢,近年來備受關注,發展迅猛,器件外量子效率已提高至20%以上。

            【儀表網 研發快訊】鈣鈦礦量子點具有成本低、合成工藝簡單、光譜連續可調等多種優勢,近年來備受關注,發展迅猛,器件外量子效率已提高至20%以上。然而,量子點在純化過程中容易產生缺陷,導致離子遷移,因此,鈣鈦礦發光器件的運行穩定性仍然滯后,阻礙了其在高清顯示和精準生物治療領域的進一步發展。
           
            對于鈣鈦礦量子點,表面配體(如油胺、油酸)起到保護和限制的雙重作用。通常,研究人員會使用極性溶劑清洗多余的配體,以獲得配體密度合理的鈣鈦礦量子點。然而,與鹵素原子結合的部分配體也會被同時去除,導致量子點表面產生鹵素空位或未配位的Pb2+,成為表面缺陷和離子遷移通道,使器件在高電流密度下具有嚴重的效率滾降,同時運行穩定性受限。
           
          圖1.分子錨的設計及理論計算
           
          圖2.器件光電性能
           
          圖3.器件穩定性
           
            近日,清華大學化學系馬冬昕、段煉團隊提出了一種晶格匹配的多位點分子錨設計策略,實現了高效穩定的鈣鈦礦量子點發光器件。團隊依據CsPbI3的晶格特性,設計了一系列分子錨來提升量子點的光電性能。典型多位點分子錨TMeOPPO-p中的P=O和-OCH3基團間距為6.5Å,與CsPbI3量子點的晶格間距(6.5Å)相匹配,可提供多位點錨定相互作用,進而穩定晶格并抑制離子遷移。由此制備的量子點表現出高激子復合特性,熒光量子效率高達97%,在器件中表現出優異的電光轉換性能:電致發光峰位于693nm,最大外量子效率26.91%,效率滾降極低,且在初始輻射亮度為190 mW sr−1 m−2(對應于發光峰為525nm鈣鈦礦綠光器件的100 cd m−2)下的工作半衰期為23420小時。
           
            研究成果以“晶格匹配的分子錨設計以實現高性能鈣鈦礦量子點發光二極管”(Lattice-Matched Molecular-Anchor Design for High-Performance Perovskite Quantum Dot Light-Emitting Diodes)為題,于9月2日發表于《自然·通訊》(Nature Communications)。
           
            清華大學化學系博士后陳嘉偉、化學系2021級博士生劉翔宇以及南京郵電大學蔡波博士為論文第一作者,清華大學化學系副教授馬冬昕、教授段煉為論文通訊作者,清華大學化學系為第一通訊單位。研究得到國家自然科學基金、中國博士后面上項目、中國博士后特別資助、國家資助博士后研究人員計劃以及清華大學“篤實”和“水木學者”計劃等的支持。

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