【儀表網 研發(fā)快訊】近日，東南大學化學化工學院、江蘇省富碳材料器件工程研究中心張袁健教授課題組和江西師范大學高雪皎教授合作，在新型拓撲結構氮化碳和智能生物傳感方面取得重要進展。相關成果以“Graphitic C6N6-supported Dual Cu/Zn Single-Atom Nanozyme Mimicking Allosteric Regulation for Intelligent Switching Biosensing(變構調節(jié)賦能氮化碳智能生物傳感)”為題在國際著名期刊Angew. Chem. Int. Ed.(Hot Paper)上在線發(fā)表。
具有自適應能力的化學傳感器經常出現在科幻影片中，能夠為機器人、腦機接口和物聯網等智能人工設備中提供集成度更高的動態(tài)環(huán)境或者外界刺激信息。為了實現這一目標，尋找具有可逆切換功能的催化劑是關鍵。然而，催化劑活性中心的電子結構往往保持不變，不能同時匹配多個催化反應，限制了不同功能間的高效可逆切換。
氮化碳作為一種二維半導體聚合物，具有可調的共軛重復單元和空腔結構以及豐富的孤對電子，能夠作為骨架來構建金屬單原子納米酶。從原理上看，通過模擬天然金屬酶的變構調節(jié)機制，調控金屬中心在不同氧化還原反應中的價態(tài)，有望為實現多功能的可逆切換提供一條有效的路徑。
鑒于此，東南大學張袁健團隊報道了一種銅/鋅雙單原子納米酶。該納米酶在無光條件下通過一價和二價銅的價態(tài)循環(huán)實現優(yōu)異的類超氧物歧化酶(SOD)活性，還能夠在光照下通過零價和一價銅的循環(huán)反應，展現出獨特的類過氧化物酶(POD)活性。此外，通過交替的光照，SOD和POD活性之間的可逆轉換效率超過90%以上，比光敏小分子的順式和反式異構體之間的切換效率還要高30%。利用該納米酶，研究團隊進一步成功應用于單界面智能切換生物傳感，并在微流控反應器中實現了葡萄糖和黃嘌呤體外可逆切換檢測。考慮到光照優(yōu)異的時空分辨率和高度可控性，該研究報道的智能生物傳感器將為智能人工設備提供集成度更高的動態(tài)化學傳感界面。
本工作的第一作者為東南大學化學化工學院博士生洪卿，通訊作者為東南大學張袁健教授、沈艷飛教授和江西師范大學高雪皎教授。該工作得到了國家自然科學基金和國家重點研發(fā)計劃項目的資助。
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