【儀表網 研發快訊】近日，大連化學物理研究所化學反應動力學全國重點實驗室楊學明院士與潘慧琳博士實驗團隊、張東輝院士和劉舒研究員理論團隊，聯合中國臺灣中央研究院原子與分子科學研究所劉國平院士，開發出一種具備量子態分辨能力的反應散射產物探測新方法。該方法利用單個圖像即可揭示F+CH4反應的完整動力學信息。
結合電子電離或光電離質譜與產物飛行時間譜的技術，在加深對化學反應機制的基本認識方面發揮了關鍵作用。然而，面對包含多個產物通道或多原子產物的復雜反應，該方法通常難以獲取產物的量子態分辨信息。此前，劉國平團隊將共振增強多光子電離(REMPI)光譜與高分辨離子速度成像技術結合，實現了對F + CD4等反應產物對(v2(CD3)，vDF)的測量。然而，REMPI方法對不同量子態產物的探測靈敏度存在差異，導致不同量子態產物之間難以直接比較。
在本工作中，研究團隊通過結合三維速度成像與真空紫外光電離技術，發展了一種具備量子態分辨能力的通用探測方法。團隊以反應F + CH4 → CH3(v?) + HF(v)為例，利用該方法僅憑單個產物圖像，即可解析產物對(vi，v)各量子態的布居及其散射角度分布，從而揭示了完整的反應動力學圖像。
研究團隊還基于精確的神經網絡勢能面，采用自由扭轉模型對F + CH4反應進行了態?態量子動力學計算，獲得了這個包含動力學共振六原子反應的六維微分散射截面。實驗和理論結果在幾乎所有方面都表現出顯著的一致性，驗證了實驗方法和理論模型的可靠性。
此外，實驗和理論結果均顯示出了高度的模式選擇性，大部分反應通量集中在CH3傘形振動模式，這一發現更新了以往對該反應產物分布的認知。團隊進一步的研究揭示了反應的內在機制，提出了一種角動量-散射角度關聯框架，解釋了F、Cl、H等不同原子與甲烷反應的散射行為差異。
由于絕大多數分子可在真空紫外波段實現單光子電離，本工作所提出的新探測方法具有通用性，有望為探索其他傳統方法難以研究的重要復雜化學過程提供新途徑。
相關研究成果以“State-correlated reaction dynamics unveiled in full from a single product-image measurement”為題，于近日發表在《自然-通訊》(Nature Communications)上。該工作得到了國家自然科學基金、科技部科技創新2030-重大項目、廣東省引進創新科研團隊專項，中國科學院B類先導專項“基于極紫外光源的化學反應過渡態精準探測”和“面向化學研究新范式的精準智能化學”等項目的支持。(文/圖 劉舒、潘慧琳)
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