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          摘要東北大學研究團隊提出一種基于氨氣誘導的錳基層狀氧化物通用合成策略,對傳統固相反應進行改進,僅額外引入雙氰胺開發(fā)出簡便且通用的合成方法,實現了富錳層狀過渡金屬氧化物綜合性能的顯著提升。

            【儀表網 研發(fā)快訊】近日,東北大學冶金學院李犁教授課題組在鈉離子電池正極材料領域取得重要突破,相關Research Article成果以《An ammonia-induced universal synthesis approach for manganese based layered oxides》為題,發(fā)表在國際頂級學術期刊《Nature Communications》上。該研究提出一種基于氨氣誘導的錳基層狀氧化物通用合成策略,對傳統固相反應進行改進,僅額外引入雙氰胺開發(fā)出簡便且通用的合成方法,實現了富錳層狀過渡金屬氧化物綜合性能的顯著提升。李犁教授為唯一通訊作者,東北大學為第一完成單位。

           
            研究中,團隊利用原位變溫X射線衍射(XRD)技術、原位XRD技術、X射線吸收精細結構光譜、熱重分析等表征手段,系統分析了雙氰胺分解釋放的氨氣對材料結構與性能的調控機制,發(fā)現在燒結過程中雙氰胺釋放氨氣獲得氧空位,可降低晶化溫度緩解材料生長過程中的內部應力,助力高質量晶體結構形成。密度泛函理論計算證實,氧空位通過電子非局域化有效抑制了Mn³?八面體的Jahn-Teller畸變,脫鈉過程中能隙減小且費米能級附近態(tài)密度顯著增大。結合最大熵法分析的中子衍射數據可視化了經氧空位優(yōu)化縮短的鈉離子遷移路徑。
           
            通過電化學測試表征,這些結構優(yōu)勢使優(yōu)化后的Na1/2MnO2材料應用于鈉離子電池正極時獲取了提升6.7倍的倍率性能、循環(huán)穩(wěn)定性顯著增強的結果,且該策略在其他錳基層狀過渡金屬氧化物中同樣適用,驗證了方法的普適性,為高性能鈉離子電池電極材料的定向設計合成提供了新思路。東北大學分析測試中心為本工作材料結構表征,特別是在精細微結構電鏡表征方面提供了重要支撐。

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