【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】堿性陰離子交換膜燃料電池因具備可兼容非貴金屬催化劑、系統(tǒng)成本低、安全性高等優(yōu)勢，被認為是下一代可持續(xù)氫能轉(zhuǎn)換技術(shù)的重要發(fā)展方向。然而，在堿性介質(zhì)中，氫氧化反應(yīng)(HOR)動力學顯著遲滯，尤其是在高電流密度運行條件下，電極/電解質(zhì)界面處質(zhì)子耦合傳遞受限、反應(yīng)中間體吸附強度失衡等問題嚴重制約了燃料電池性能提升。釕作為價格低于鉑且具有相近d帶電子結(jié)構(gòu)的鉑族金屬，被視為發(fā)展低成本、高性能堿性HOR催化劑的潛在替代材料，但其界面反應(yīng)動力學和器件性能仍有待突破。
針對上述挑戰(zhàn)，西安交通大學化學學院曾令有研究員(丁書江教授團隊)攜手北京大學郭少軍教授，提出了“稀土單原子調(diào)控內(nèi)建電場和界面水分子取向”的催化劑設(shè)計策略。研究團隊通過可控陽離子交換與部分還原工藝，成功構(gòu)筑了Gd單原子嵌入的Ru/RuO?異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑(Ru/RuO?-Gd@C)。該策略利用孤立Gd原子誘導Ru/RuO?界面形成更強的非對稱電荷分布，增強異質(zhì)結(jié)構(gòu)內(nèi)建電場，進而調(diào)控Ru活性位點的表面親氧性和界面水分子取向。研究表明，Gd單原子引發(fā)的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控能夠優(yōu)化催化劑表面羥基物種覆蓋，促進電極/電解質(zhì)界面處“氧朝下”水分子構(gòu)型(H2O↓)的取向重構(gòu)。該有序水結(jié)構(gòu)進一步強化了界面氫鍵網(wǎng)絡(luò)，構(gòu)建了高效的質(zhì)子傳導通道，從而顯著加速堿性HOR反應(yīng)動力學。基于這一機制，Ru/RuO?-Gd@C催化劑實現(xiàn)了8.87 mA μgRu-1的質(zhì)量活性和0.39 mA cm-2的交換電流密度，分別為商業(yè)Pt/C的6.6倍和2.0倍。進一步組裝的陰離子交換膜燃料電池實現(xiàn)了16.3 W mgRu-1的Ru質(zhì)量歸一化峰值功率密度，并可穩(wěn)定運行超過60小時。該研究從內(nèi)建電場調(diào)控、界面親氧性優(yōu)化和水分子取向重構(gòu)三個層面揭示了高效堿性HOR催化的界面調(diào)控機制，為發(fā)展低貴金屬用量、高性能和高穩(wěn)定性的堿性氫燃料電池陽極催化劑提供了新思路。
研究成果以《釓摻雜Ru/RuOx異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面水的重新取向增強堿性氫氧化電催化》(Interfacial Water Reorientation in Gadolinium-Doped Ru/RuOx Heterostructures Boosts Alkaline Hydrogen Oxidation Electrocatalysis)為題發(fā)表于國際化學領(lǐng)域頂級期刊《德國應(yīng)用化學》(Angewandte Chemie International Edition)。西安交通大學化學學院為第一署名單位。西安交通大學化學學院博士生李領(lǐng)、趙伊茹和北京大學助理研究員李璐為論文共同第一作者，西安交通大學曾令有研究員和北京大學郭少軍教授為論文共同通訊作者。
該研究得到了國家自然科學基金面上項目、西安交通大學青年拔尖計劃、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費、北京市杰出青年科學基金、中國博士后科學基金等項目的支持，并獲得西安交通大學國家儲能技術(shù)產(chǎn)教融合創(chuàng)新平臺和西安交通大學分析測試中心在測試表征方面的支持。
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