【儀表網(wǎng) 研發(fā)快訊】近日，廈門(mén)大學(xué)材料學(xué)院王鳴生、程勇團(tuán)隊(duì)在無(wú)負(fù)極鈉金屬電池研究方向取得重要進(jìn)展，相關(guān)研究成果以“Sodiophilic Hosts with Pseudocapacitive Kinetics for Robust Anode-Free Sodium Metal Batteries”為題發(fā)表于Angewandte Chemie-International Edition。
無(wú)負(fù)極鈉金屬電池(AFSMBs)因其高理論能量密度與簡(jiǎn)化制造流程而備受關(guān)注，但受限于無(wú)預(yù)置鈉負(fù)極的體系特征，其對(duì)鈉沉積均勻性與界面穩(wěn)定性提出了更為嚴(yán)苛的要求。采用碳基宿主修飾集流體是當(dāng)前應(yīng)對(duì)上述挑戰(zhàn)的主流策略之一，然而碳材料本征親鈉性不足且界面穩(wěn)定性有限，仍在一定程度上制約性能提升。盡管在碳基宿主中引入合金/轉(zhuǎn)化型活性位點(diǎn)可有效誘導(dǎo)鈉形核，但其在反復(fù)沉積/剝離過(guò)程中易發(fā)生劇烈體積變化，導(dǎo)致結(jié)構(gòu)粉化與活性衰減；尤其在無(wú)負(fù)極體系中，鈉的完全剝離使活性位點(diǎn)周期性暴露，進(jìn)一步加劇結(jié)構(gòu)與界面失穩(wěn)。此外，過(guò)強(qiáng)的鈉-位點(diǎn)相互作用通常伴隨遲緩的脫附動(dòng)力學(xué)，而復(fù)雜的制備工藝亦限制了其規(guī)模化應(yīng)用。因此，構(gòu)筑兼具界面穩(wěn)定性、快速動(dòng)力學(xué)與可規(guī)模制造性的碳基宿主，是推動(dòng)AFSMBs走向?qū)嵱没年P(guān)鍵。
有鑒于此，研究團(tuán)隊(duì)提出一種集成贗電容動(dòng)力學(xué)與親鈉特性的碳宿主設(shè)計(jì)策略。通過(guò)一步原位自組裝方法，將正交相Nb2O5均勻錨定于無(wú)定形碳納米管表面得到TNO@aCNTs，實(shí)現(xiàn)對(duì)鈉形核行為的持續(xù)調(diào)控。結(jié)果表明，TNO活性位點(diǎn)通過(guò)可逆表面氧化還原反應(yīng)促進(jìn)鈉形核，在保持結(jié)構(gòu)穩(wěn)定的同時(shí)有效降低活性鈉損耗并加速離子傳輸，從而誘導(dǎo)均勻可逆的鈉沉積行為。受益于此，TNO@aCNTs在(8 mA cm-2/4 mAh cm-2)下循環(huán)800次仍保持99.98%的平均庫(kù)侖效率，對(duì)稱(chēng)電池循環(huán)壽命超過(guò)900 h。進(jìn)一步地，匹配高面載量磷酸釩鈉正極(15/30 mg cm-2)的全電池及軟包電池均展現(xiàn)出優(yōu)異的能量密度、倍率性能與循環(huán)穩(wěn)定性。此外，該策略具備單次數(shù)十克級(jí)并可放大至千克級(jí)的制備能力，同時(shí)可拓展至TiO2、V2O5等多種贗電容材料體系，為構(gòu)筑高能實(shí)用化無(wú)負(fù)極金屬電池提供了一種通用設(shè)計(jì)框架。
廈門(mén)大學(xué)材料學(xué)院為本論文唯一完成單位，第一作者為材料學(xué)院2023級(jí)碩士研究生李成林，2024級(jí)碩士研究生唐藝洋、2022級(jí)碩士研究生王旭誠(chéng)提供了協(xié)助，本研究由材料學(xué)院王鳴生教授與程勇助理教授共同指導(dǎo)。本工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(22509168、52172240)、中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)專(zhuān)項(xiàng)資金(20720240071、20720230043)、福建省自然科學(xué)基金(2024J08015)、廈門(mén)市自然科學(xué)基金(3502Z202473001)、中國(guó)博士后科學(xué)基金(2022M712655)以及廣東省基礎(chǔ)與應(yīng)用基礎(chǔ)研究基金(2026A1515012347)的資助。
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